Wie sein Bruder John studierte auch Theologie und wurde anglikanischer Priester . Nach einem Bekehrungserlebnis 1737 begannen die Brüder in ganz Großbritannien zu predigen.
Charles war ein begabter Prediger aber besonderer Beitrag zur Entwicklung des Methodismus waren seine Lieder in denen er methodistische Theologie Bibeltexte und Gebete in eine leicht fassbare und einprägsame brachte. Er hat über 6000 Lieder getextet komponiert von denen einige noch heute zu bekanntesten "Klassikern" der englischsprachigen Kirchenlieder aller Konfessionen gehören.