Kaltenbrunner trat 1930 in die österreichische NSDAP ein und wurde 1931 Mitglied der SS für die er ab 1936 hauptamtlich arbeitete. Am 13. August 1938 wurde Kaltenbrunner zum Staatssekretär für das Sicherheitswesen ernannt. Am 11. September 1938 machte ihn Heinrich Himmler zum Höheren SS- und Polizeiführer Donau in Wien und unterstellte ihm damit die SS im in das Deutsche Reich eingegliederten Österreichs.
Am 30. Januar 1943 wurde Kaltenbrunner in Berlin in sein Amt als Chef der Sicherheitspolizei und des SD eingeführt. Kaltenbrunner trat hiermit die Nachfolge an der seit Heydrichs Tod die Leitung Reichsicherheitshauptamtes ( RSHA ) neben seinen anderen Funktionen kommissarisch wahrgenommen Im selben Jahr wurde Kaltenbrunner zum SS-Obergruppenführer General der Polizei befördert. Als Chef des war er bis Kriegsende Vorgesetzter etwa von Adolf Eichmann und somit verantwortlich für die Deportationen Juden in die Konzentrations- und Vernichtungslager. Das war buchstäblich bis zur letzten Minute auch für die Verfolgung und Ermordung zahlloser politischer des Nazi-Regimes und der ausländischen Zivilarbeiter.
Im Nürnberger Kriegsverbrecherprozess von 1946 gegen Hauptkriegsverbrecher wurde Kaltenbrunner in den Anklagepunkten 3 4 (Kriegsverbrechen und Verbrechen gegen die Menschlichkeit) gesprochen und zum Tod durch den Strang