1929 war Bloch Assistent bei Wolfgang Pauli an der ETH Zürich. Nach einigen wurde er 1931 Assistent bei Werner Heisenberg in Leipzig. der Machtübernahme der Nationalsozialisten ging er zurück die Schweiz und 1934 an die Stanford-Universität wo er bis 1971 blieb.
Während des 2. Weltkriegs arbeitete Bloch im Manhattan-Projekt am Bau der Atombombe . Anschließend gelangen ihm wichtige Arbeiten zum Ferromagnetismus und die Messung der magnetischer Momente von Atomkernen. 1946 entdeckte er mit W. W. Hansen M. E. Packard die kernmagetische Resonanz ( NMR Nuclear Magnetic Resonance) die zur Darstellung Zusammensetzung und Struktur von Festkörpern und Flüssigkeiten wird. 1952 erhielt Bloch für diese Entdeckung den für Physik.
Bloch war 1954 bis 1955 Generaldirektor CERN in Genf .