Georg I. war der zweite Sohn Christian IX. von Dänemark und der Bruder von Prinzessin Alexandra Dänemark. Er begann eine Ausbildung in der dänischen Marine. Am 30. März 1863 wurde er zum König von Griechenland Er folgte König Otto I. dessen Herrschaft 1862 durch einen unblutigen Aufstand beendet wurde.
1867 heiratete Georg I. die Großherzogin Olga Nichte von Zar Alexander II. . Mit ihr hatte er die Kinder
Konstantin I. (21. Juli 1868-11. Januar 1923) König Griechenland
Georgios (1. Februar 1869-25. November 1957) Prinz Griechenland
Alexandra (18. August 1870-12. September 1891) Großherzogin Rußland
Nikolaos (9. Januar 1872-8. Februar 1938) Prinz Griechenland
Maria (20. Februar 1876-14. Dezember 1940) Großherzogin Rußland
Olga (26. März 1880-21. Oktober 1880) Prinzessin Rußland
Andreas (20. Januar 1882-3. dezember 1944) Prinz Griechenland und
Christophoros (29. Juli 1888-21. Januar 1940) Prinz Griechenland.
Er regierte Griechenland mit einigem Erfolg. Seine Politik führte 1881 zur Vereinigung mit Thessalien und Epirus und es gelang ihm Aufstände auf Kreta niederzuschlagen. Kurz nach Beginn des 1. Balkankriegs 1912 fiel er in Thessaloniki einem Attentat Opfer.
Sein Sohn Konstantin folgte ihm auf den griechischen Thron.