Ursprünglich für eine geistliche Laufbahn vorgesehen er nach dem Tod seines älteren Bruders Ferdinand 1655 (der bereits als Ferdinand IV. König Ungarn war) relativ überraschend und unvorbereitet auf Thron. Zeitlebens interessierte er sich mehr für als für Staatsgeschäfte - er gilt als Komponist.
Wichtig ist vor allem der Sieg die osmanischen Truppen bei der 2. Türkenbelagerung Wiens 1683 durch den eine drückende Fremdherrschaft wie Balkan in Mitteleuropa abgewendet werden konnte. Dieser ist allerdings nicht dem (militärisch wenig begabten) als vielmehr dem Entsatzheer unter König Johann Sobieski zu verdanken. Im Gegenstoß konnte ganz Ungarn von den Osmanen befreit werden was diesen im Frieden von Karlowitz auch anerkannt wurde. Von hier datiert Aufstieg Österreichs zur Großmacht der eng mit dem Genie des Prinzen Eugen von Savoyen verbunden ist.
Als 1700 mit Karl II. der letzte spanische Habsburger starb war Leopolds Plan eine neue Linie mit seinem jüngeren Sohn Karl als Begründer zu schaffen. Die konkurrierenden des Bourbonen Phillip von Anjou hinter dem wieder sein Großvater Ludwig stand lösten den Spanischen Erbfolgekrieg aus in dessen Verlauf der Kaiser
Der Neubau des Schlosses Schönbrunn geht ebenso auf Leopold zurück wie Leopoldinische Trakt der Hofburg in Wien .