Beim Internationalen Pianistenwettbewerb in Genf im Jahre 1957 in dem kein erster Preis vergeben errang Pollini den zweiten Preis. Im Jahre 1959 gewann er den Ettore-Pozzoli-Wettbewerb in Seregno Jahr darauf den Chopin-Wettbewerb in Warschau . Seither tritt er international in Konzerten
Zeitweilig betätigte sich Pollini auch als namentlich beim Rossini-Festival in Pesaro.
Aufmerksamkeit erlangte Pollini zunächst durch schwungvolle insbesondere von Werken Chopins . Ende der 60er Jahre konzentrierte er sich mehr auf Klarheit klangliche Feinabstimmung. Obwohl er von der Fachkritik als weltweit konkurrenzlos in technischer Hinsicht eingestuft galten seine Interpretationen in der Zeit teilweise spannungs- und leblos. Spätere Interpretationen zeigten wieder höheres Maß an Impulsivität und Ausdruckskraft.
Schwerpunkte von Pollinis Repertoire sind Werke Chopin Beethoven und Schubert . Er hat sich aber auch besonders die Musik des 20. Jahrhunderts eingesetzt namentlich Berg Webern und Schönberg darüberhinaus auch für die zeitgenössische Avantgarde Werken der Komponisten Boulez Berio und Nono . Anläßlich Schönbergs 100. Geburtstags führte Pollini Gesamtwerk für Klavier in mehreren Städten auf.
Referenzcharakter wird vielfach seiner Aufnahme der von Chopin aus dem Jahre 1972 zuerkannt. Als maßstabgebend gilt auch seine der Sonate Nr. 7 von Prokofjew der er durch große strukturelle Klarheit rhythmische Präzision einen unsentimentalen Ausdruck verlieh.