Den Höhepunkt ihrer Karriere feierte sie einer Reihe von Pop-Hits in den späten 1960er Jahren. Ihr größter Hit war These Boots Are Made for Walking geschrieben von Lee Hazelwood. Ein weiteres Stück war Something Stupid ein Duett mit ihrem Vater das 2002 von Robbie Williams und Nicole Kidman nachgesungen wurde. Zum James Bond -Film Man lebt nur zweimal steuerte sie den Titelsong bei. 2003 war sie wieder im Kino zu In Quentin Tarantinos Film Kill Bill Volume 1 mit dem Song Bang Bang von 1966 .
Nancy Sinatra spielte außerdem die weibliche in einigen Filmen u.a. in Speedway ( 1968 ) mit Elvis Presley .