1923 trat Ley in die NSDAP ein. Hitler berief ihn 1925 zum Gauleiter im Rheinland-Süd später 1928 zum Leiter im Gau Köln-Aachen. Nach Regierungsübernahme durch die Nationalsozialisten 1933 wurde Dr. Ley Chef des "Aktionskomitees Schutz der Deutschen Arbeit" dessen Aufgabe die der untereinander zerstrittenen Gewerkschaften war. Kurz darauf die Deutsche Arbeitsfront (DAF) gegründet eine Einheitsgewerkschaft die Arbeiter Angestellte Handwerker und Unternehmer in sich vereinigte somit über ein großes Machtpotenzial verfügte.
Innerhalb der DAF gründete Dr. Ley die "Nationalsozialistische Gemeinschaft ' Kraft durch Freude '" ( KdF ) die auch finanziell schlechtgestellten Arbeitnehmern sowie Familien ein umfangreiches Angebot an Freizeitaktivitäten (z.B. auf den KdF-Schiffen) bieten konnte. Als Nachfolger Gregor Strassers wurde Ley 1934 Reichsorganisationsleiter.