In dem Film Birdman of Alcatraz agierte Savalas 1962 an der Seite Burt Lancasters so überzeugend dass man ihn für Oscar der besten Nebenrolle nominierte. Aber auch James Bond -Bösewicht kämpfte er 1969 gegen den Titelhelden George Lazenby in Im Geheimdienst ihrer Majestät .
Seine in Deutschland berühmteste Rolle spielte glatzköpfige Schauspieler als Lolly-Pops lutschender Detektive Theo in der TV-Serie 'Kojak' zunächst zwischen 1973 und 1978 . Für seine Leistungen sprach man ihm 1974 den bei Seriendarstellern begehrten Emmy Award zu. In den 1990er -Jahren nahm man die Serie wieder auf verzichtete aber nun auf die Lollis da amerikanische Zahnärztevereinigung aufgrund des abschreckenden Beispiels für Kinder gewarnt hatten. Kojaks berühmtestes Zitat war in der deutschen Synchronisation sein spöttisch-ironisches "Entzückend!" was er gerne auf die Kommentare Kollegen erwiderte und das Ende der 1970er -Jahre im Sprachschatz vieler aufgenommen wurde.
Bereits 1975 hatte er in England mit einer mehr gesprochenen Version des If einen Number-One-Hit der in Deutschland Platz belegte. 1980 war er mit der von ihm Variante von Some breaken hearts never mend in den deutschen Hitlisten auf Platz vertreten.