Er lieferte sich über mehrere Jahre Michail Botwinnik einen spannenden Kampf um den Titel Schachweltmeisters . 1948 wurde er beim WM-Turnier Zweiter hinter 1954 endete ihr Wettkampf mit einem Unentschieden 1957 konnte Smyslow den WM-Titel erobern (6 3 Niederlagen 13 Unentschieden) verlor ihn aber 1958 wieder (5 Siege 7 Niederlagen 11
Noch mehr als 25 Jahre später er zu den besten Spielern der Welt. 1984 konnte ihn nur der aufstrebende Garri Kasparow im Kandidatenturnier zur Weltmeisterschaft besiegen. 1991 gewann Smyslow die erstmalig ausgetragene Senioren-Weltmeisterschaft.
Er war besonders im Endspiel sehr stark und verfasste auch einige auf diesem Gebiet.